A 60-as években az egyik legnagyobb akciófilm-sztárrá vált Hollywoodban, olyan színészekkel játszott együtt, mint Steve McQueen, Yul Brynner, Telly Savalas vagy Anthony Quinn, többek között a Piszkos tizenkettő (1967), A nagy szökés (1963) és A hét mesterlövész (1960) című filmekben.
Európai karrierje 1967-ben indult el, amikor elvállalta a Sergio Leone rendezte spagetti western, A volt egyszer egy Vadnyugat (1968) főszerepét. Ezt követte számos francia-olasz koprodukcióban készült kalandfilm, melyek közül a két legemlékezetesebb az Ég veled, barátom (1968) és a Vörös nap (1971), partnere mindkettőben Alain Delon volt.
1971-ben, mint "a világ legnépszerűbb színésze” kapott Golden Globe-díjat. A 70-es 80-as évek legfontosabb Bronson-filmjei kétségkívül a Michel Winner rendezte Bosszúvágy-epizódok, Paul Kersey öt filmen át tartó bosszúhadjárata családja és üzletfelei ellen elkövetett gyilkosságok és erőszaktételek miatt.
A nyílt brutalitásra és önbíráskodásra ösztönző filmek fogadtatása gyakran volt viharos. Bronson 1987-ben így nyilatkozott a Bosszúvágy-filmekről: “Ezek a filmek az elégtétel érzését nyújthatják a bűn áldozatai számára, akik hiába várják, hogy a hatóságok megvédjék őket”. Egy másik alkalommal azonban ezt mondta: “Egyszer szeretnék egy olyan szerepet, ahol a kandalló mellett ücsörgök és koktélt szürcsölök.”
Míg az egyre gyengülő Bosszúvágy-sorozat végérvényesen szupersztárrá tette Hollywoodban, Európában továbbra is a western filmekért szerették, (A Chato földje, A fehér bölény), valamint más korszakokban játszódó, de hasonló dramaturgiai sémákat követő kalandfilmjeiért, mint a Mr. Majestyk, A szöktetés, A telefon, vagy a Vadászat életre-halálra.
Bronson több mint egy tucat filmben játszott együtt második feleségével, Jill Irelanddel, egészen az asszony 1990-ben bekövetkezett haláláig.