Ennek ellenére a színésznő nem látja különösebben terheltnek a gyerekkorát és nagy szeretettel beszél édesapjáról is. Több interjúban elmondja, milyen fontos számára a szélsőséges, kényelmetlen helyzetek bemutatása, és művészileg problémásnak tartja, hogy napjaink #Metoo univerzumában egy ilyen videóklip nem készülhetne el. „Ma minden annyira politikailag korrekt. Annyira unalmas. Annyira kiszámítható. És mindenki attól fél, hogy mi lesz, ha túl messzire megy.”
Charlotte Gainsbourg több, a francia új hullám örökségéből merítő filmben is zsenge, naiv és csábító karaktereket formált meg. A Charlotte for Ever című filmben édesapja rendezésében tűnt fel, ekkoriban jelent meg azonos címmel a színésznő első lemeze is. A csitri és A kis tolvajlány című Claude Miller drámákban vagy éppen Jacques Doillon Amoureuse című filmjében hasonlóképpen szertelen, vad, az idősebb karakterek számára vonzó lányokat alakított. Karakteres szépsége már első filmjeitől kezdve meghatározta játékát; a különleges testtartás, a határozottan előreszegett állkapocs és a távolba révedő, olykor közömbös, olykor fájdalmasan szomorú tekintet karrierje elejétől fogva védjegyévé váltak.
Charlotte Gainsbourg az Amoureuse című filmben
A koraérett színésznő már tizenkilenc évesen találkozott élete szerelmével, Yvan Attal izraeli-francia színész-rendezővel, az Aux Yeux Du Monde című Éric Rochant film forgatásán. Azóta három gyermekük született és szakmai együttműködéseik száma is gyarapodott; az ezredforduló után már nem csak színészként tűntek fel egymás oldalán, Gainsbourg több alkalommal játszott férje filmjeiben is.
A kilencvenes években a színésznő első kosztümös szerepében Charlotte Brontë klasszikusa, a Jane Eyre főszereplőjeként tűnt fel Franco Zeffirelli filmjében. Az opera érzelmi regisztereiben dolgozó rendező különös érzékkel vezette a fiatal színésznőket; Jane Eyre gyerekkorát Anna Paquin erőteljes drámaisága eleveníti fel, a karakter érzelmessége a film második felében Charlotte Gainsbourg határozott visszafogottsága mögött húzódik meg. Zeffirelli ezzel a gesztussal kihangsúlyozta Gainsbourg komolyságát, a mögötte rejlő szenvedélyességet és kifürkészhetetlen, elemi bizonytalanságot.
Charlotte Gainsbourg a Jane Eyre című filmben
Ezt követően, a kétezres évek végén találtak egymásra Lars von Trier világhírű dán filmrendezővel, szakmai kapcsolatuk pedig elhozta a színésznő számára világhírt. Első közös filmjükben, az Antikrisztusban Gainsbourg Willem Dafoe oldalán játszik; középkorú házaspárként kell szembenézniük egy súlyos traumával, elsőszülött gyermekük elvesztésével. A tragédia után a terapeuta férj a gyógyulás reményében boldog nyaraik színhelyére, egy erdei házba viszi a nőt, akin elhatalmasodik a természet erőitől való félelem. A színésznő ebben a szerepben egyszerre bontakozik ki a hétköznapiság arcait megmutató, árnyalt drámai színészként, és bemutatja a karakter személyiségén fokozatosan elburjánzó őrület részleteit is. Gainsbourg meghökkentően pontos alakításáért 2009-ben megkapta a legjobb női főszereplőnek járó díjat Cannesban.
A siker nyomán a közös munka a Melankóliával folytatódott, és A nimfomániás című filmben teljesedett ki. A címszereplőt ebben az esetben is két nő alakítja, fiatalként Stacy Martin, középkorú nőként pedig Gainsbourg. A két színésznő játéka erősen összekapcsolódik a szexfüggő nőről szóló drámában, ugyanakkor erős kontrasztjai is egymásnak. A kacér ösztönös játékosságból a karakter felnőttkorára már csak az ösztön marad, a szükség kilátástalan körforgása. Felidézve Gainsbourg egy korábbi alakítását Zeffirelli meglehetősen eltérő tónusú filmjében világossá válik, hogy a színésznő játékának fojtott, misztikus csöndje milyen jól illik a felnövéstörténetek érettebb karaktereinek meggyötörtségéhez és magabiztosságához.
Charlotte Gainsbourg A nimfomániás című filmben
Mint közismert, Lars von Triert sok vád érte az utóbbi években, a filmjeit nézve pedig nem teljesen meglepő, hogy kétségek merülnek fel alkotói módszereivel kapcsolatban. Első közös munkájukban Gainsbourg karaktere ollóval vágja el a csiklóját, A nimfomániás című filmben pedig az erőszak különböző formáinak tárházát kellett megjelenítenie a vásznon. A rágalmazások és feltételezések ugyanakkor a rendező és a színésznő kapcsolatában alaptalannak bizonyultak. Gainsbourg számos interjúban elmondta, hogy a forgatásokon végig komfortosan érezte magát, és bár a rendező érzelmileg nagyon sötét helyekre vezette el őt, művészként kifejezetten fontosnak tartja, hogy játékával kényelmetlen, extrém vagy elviselhetetlen helyzeteket is megmutasson.
A nimfomániás készülésének évében, 2013-ban történt a színésznő életének egyik legsúlyosabb tragédiája; elveszítette féltestvérét, Kate Barryt. A fiatal divatfotós tinédzserkora óta drogproblémákkal küzdött, feltételezhetően kiesett egy negyedik emeleti ablakon. Az elviselhetetlen veszteség változást követelt a színésznőtől, életében először külföldön, az Egyesült Államokban próbált szerencsét. A Franciaországtól való távolság felszabadítóan hatott rá, zenei karrierje is új lendületet kapott, 2017-es Rest című albumához maga írta a szövegeit. Ennek köszönhető a lemez személyes hangvétele, amin helyt kap többek között a Kate című vallomásos dal az énekesnő testvérének elvesztéséről.
Gainsbourg Lars von Trier filmjeiben nyújtott alakításai számos rendezőt megihlettek. A színésznőnek Wim Wenders Every Thing Will Be Fine című filmjében az Antikrisztushoz hasonlóan egy olyan anya karakterét kell megformálnia, aki elvesztette a gyermekét. Egy másik, stilárisan Trier filmjeihez közelebb álló példa a hasonlóan extravagáns Gaspar Noé Lux Æterna című filmje. Ebben a lüktető fantáziában a rendező Gainsbourg és Béatrice Dalle boszorkányságán keresztül próbál elvezetni minket filmművészete alapvető mozgatórugóihoz.
Idén több filmben is láthatjuk, többek között a Suzanna Andler című Marguerite Duras adaptációban. Benoît Jacquot filmrendezővel már korábban is dolgoztak együtt a 3 szív című filmben. A Suzanna Andler összetett főszerepe kulcskérdés volt Jacquot számára, egy interjúban azt latolgatja, Duras vajon miért nem filmesítette meg korábban ezt, az egyik legkaotikusabb szövegét. Arra jut, hogy ez részben a megfelelő színésznő hiánya miatt lehetett; „Szerintem megőrült volna Charlottért” – mondta.
Emellett feltűnik még Jim Jarmusch szürreális rövidfilmjében (egy Yves Saint Laurent reklámban), a French Waterben, illetve szintén ebben az évben mutatták be Cannesban a színésznő első rendezését, a Jane par Charlotte című személyes dokumentumfilmet édesanyjáról, a 74 éves Jane Birkinről. A film Agnès Varda Jane B. par Agnès V. című, 33 évvel korábban készült filmjének párjaként is értelmezhető, de amíg Varda Birkin életére és személyiségére fókuszált, Gainsbourg munkája a kettejük közötti anya-lánya viszonyról mesél: a rendező állítása szerint sokkal inkább vezette a filmet a vágy, hogy közelebb kerüljön az édesanyjához és időt töltsenek együtt, mint a művészi elképzelés. A filmben a két színésznő intim pillanatai, az életüket átszövő dilemmák és tragédiák mellett ugyanolyan fontosak a mindennapok apró részletei is.
Ahogyan ezt első rendezése is bizonyítja, Charlotte Gainsbourg sok hasonló sorsú, híres szülők gyermekeként felnövekvő sztárral ellentétben egész életében fontosnak tartotta szülei karakterének, munkájának emlékét és értékrendszerük képviseletét. Bár Serge Gainsbourg korán, már 1991-ben elhunyt, a színésznő minden apró részletében megőrizte édesapja otthonát, hogy bármikor visszatérhessen az emlékéhez.
Ami pedig talán a legfontosabb; szülei minden kétséget kizáróan tovább élnek Charlotte Gainsbourg tehetségében. Nehezen lehet nem észrevenni, hogy az idő múlásával jelenléte, mozgása egyre inkább emlékeztet édesanyja visszafogott eleganciájára, a megbotránkoztató kapcsolatok, provokatív gesztusok iránti elkötelezettségében pedig édesapja szelleme elevenedik meg.